Desarrollo de materiales basados en litio para captura y posterior conversión de CO2 en combustibles sintéticos
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2020
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2020-06-12 |
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Aplicación de Li4SiO4 CO2 Dióxido de carbono Hidrocarburos Materiales cerámicos Silicatos de litio |
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Ciencias e Investigación |
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Co-director/a Director/a Doctor/a en Ciencia y Tecnología Doctorado en Ciencia y Tecnología UNCuyoFCEN |
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Desarrollo de materiales basados en litio para captura y posterior conversión de CO2 en combustibles sintéticos |
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El tema central de esta Tesis de Doctorado en Ciencia y Tecnología es el estudio de materiales cerámicos capaces de capturar dióxido de carbono (CO2) en condiciones de alta temperatura, y la posterior, reutilización del gas como materia prima para la producción de hidrocarburos.
En particular, se llevó a cabo la síntesis de silicatos de litio (metasilicato de litio (Li2SiO3) y ortosilicato de litio (Li4SiO4)) utilizando carbonato de litio (Li2CO3) y óxido de silicio (SiO2) como materiales de partida. El método de síntesis utilizado implica dos etapas consecutivas: molienda mecánica de bolas y tratamiento térmico. Posteriormente, los materiales obtenidos fueron caracterizados antes y después de la interacción con el CO2, utilizando técnicas estructurales (DRX ex situ e in situ y espectroscopia de infrarrojo) y microestructurales (MEB). La capacidad de captura experimental de cada silicato fue evaluada por termogravimetría (TG), observando un comportamiento superior frente a CO2 por parte de Li4SiO4 en comparación con Li2SiO3. También se estudiaron aspectos relevantes para la aplicación del Li4SiO4 como material capturador de CO2: la regeneración tras ciclos de sorción/desorción del gas, y la estabilidad fisicoquímica durante la exposición prolongada al aire a temperatura ambiente. El Li4SiO4 presenta una adecuada ciclabilidad, perdiendo un 5% de la capacidad de captura inicial después de 30 ciclos operando a 700ºC y en un flujo de CO2 puro. Por otra parte, el material evidencia ser susceptible a la exposición a la humedad del aire después de largos tiempos, siendo más notorio mientras mayor es el área superficial del material. Si bien, lo anterior disminuye la capacidad de captura del Li4SiO4, puede ser revertido mediante un calentamiento inicial del Li4SiO4 a 700ºC en gas inerte. Adicionalmente, para contribuir a la sustentabilidad en la producción del material capturador se estudió un método extractivo de Li2CO3 a partir del mineral espodumeno disponible en Argentina. Se determinaron condiciones óptimas para extraer la sal de litio sin la utilización de solventes y a menores temperaturas respecto a lo reportado en la bibliografía.
Respecto a la reutilización del CO2, se llevaron a cabo ensayos de conversión del gas mediante hidrogenación empleando hidruros metálicos como fuente de hidrógeno y de especies con actividad catalítica. Primeramente, se estudió la interacción entre CO2 e hidruros complejos (Mg2FeH6 y Mg2NiH4) en condiciones termoquímicas dinámicas y estáticas, obteniendo metano (CH4) como principal producto. Por otra parte, se evaluó la interacción mecanoquímica entre CO2 e H2, utilizando sólidos como portadores de cada gas: carbonato de litio (Li2CO3) e hidruro de magnesio (MgH2), respectivamente. Los resultados obtenidos muestran la formación de mezclas combustibles de H2/CH4. Resultados similares, pero con menores rendimientos se obtuvieron al estudiar el sistema MgH2-Li2CO3 bajo condiciones termoquímicas. En este caso, resulta de particular interés el estudio de la conversión del CO2 portado en un sólido como Li2CO3, el cual podría provenir de un residuo de la captura de CO2 utilizando cerámicos de litio, Li4SiO4, por ejemplo.
La presente Tesis proporciona información que contribuye al entendimiento de la aplicación de Li4SiO4 como material capturador y sobre el potencial uso del CO2 capturado para la obtención de productos de valor. |
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Gennari, Fabiana Cristina González, Jorge A. |
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Grasso, María Laura |
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